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【重慶水處理設(shè)備網(wǎng)http://www.qdlhyd.com/】新污染物(emergpollut指新認(rèn)定或之前未認(rèn)定、現(xiàn)階段未受法規(guī)規(guī)范,但是由于其檢出頻率較高且對健康具有潛在威脅風(fēng)險(xiǎn)的污染物,包括內(nèi)分泌干擾物(EDC藥品及個(gè)人護(hù)理品(PPCP耐久性有機(jī)污染物等,具有化學(xué)穩(wěn)定性、難生物降解性以及風(fēng)險(xiǎn)未知性等特征。近年來,隨著社會(huì)的發(fā)展和工業(yè)的進(jìn)步,大量新污染物不時(shí)進(jìn)入水環(huán)境中,其質(zhì)量濃度通常堅(jiān)持在納克每升至微克每升,但新污染物在水體中可耐久保存并累積,具有潛在生物毒性,且難以通過水體自凈和慣例處置工藝有效去除,對人類健康和生態(tài)系統(tǒng)構(gòu)成潛在危害,引起了研究者的高度關(guān)注。如何有效去除水中的新污染物,已成為水環(huán)境治理領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)和難點(diǎn)。

新污染物的去除技術(shù)主要包括物理吸附法、高級(jí)氧化法、生物降解法和膜分離技術(shù)等。膜分離技術(shù)具有占地面積小、分離效率高、環(huán)境友好等突出優(yōu)勢,被廣泛用于水處置和水回用領(lǐng)域。其中,納濾技術(shù)能有效去除相對分子質(zhì)量為2002000Da有機(jī)物,特別是去除新污染物方面有很好的應(yīng)用前景。目前國外已有較大規(guī)模的應(yīng)用實(shí)例,如1999年建成的法國巴黎Méry-sur-Ois水廠采用較大規(guī)模的納濾系統(tǒng),有效去除了原水中的殺蟲劑(95%和農(nóng)藥殘留物。

WebofScienc以“nanofiltr和“emergpollut為關(guān)鍵詞檢索2002年—2022年發(fā)表的文章數(shù)量(圖1,整體出現(xiàn)逐年增長的趨勢;并利用VOSviewer軟件繪制了關(guān)鍵詞共現(xiàn)圖譜(圖2,標(biāo)明納濾對新污染物的去除是環(huán)境領(lǐng)域的研究熱點(diǎn),因此,有必要對相關(guān)的研究進(jìn)展進(jìn)行總結(jié)。本文綜述了近年來納濾去除水中新污染物的分離機(jī)理、影響因素及應(yīng)用情況等方面的研究現(xiàn)狀,并根據(jù)已有的研究效果,探討了目前納濾處置新污染物存在問題和面臨的挑戰(zhàn)。重慶實(shí)驗(yàn)室純水設(shè)備 

納濾工藝去除水體中新污染物的研究進(jìn)展

圖1文獻(xiàn)數(shù)量總體趨勢分析

納濾工藝去除水體中新污染物的研究進(jìn)展

圖2關(guān)鍵詞共現(xiàn)圖譜

1納濾去除新污染物的機(jī)理研究

1.1納濾膜特性及其分離機(jī)理

納濾是一種具有納米級(jí)截留性能、以壓力為驅(qū)動(dòng)的膜分離技術(shù)。通常,大多數(shù)納濾膜的孔徑為1nm左右,其分離精度介于超濾膜和反滲透膜之間,可以有效截留水中大部分離子和有機(jī)分子。相對于超濾,納濾膜可以截留的物質(zhì)尺寸更小,而操作壓力又遠(yuǎn)低于反滲透,具有低能耗、高截留率等特點(diǎn),新污染物去除中得到廣泛的應(yīng)用。例如,Yoon等對比研究了納濾膜和超濾膜對EDC/PPCP處置效果,結(jié)果標(biāo)明,納濾對PPCP去除率可達(dá)44%93%,而超濾膜僅有40%

國內(nèi)外已有研究表明,納濾膜對新污染物的分離機(jī)理包括篩分作用、靜電作用和吸附作用。

1.1.1篩分作用

篩分作用是指通過膜孔徑對截留分子進(jìn)行物理性篩分截留的作用。Chon等的研究發(fā)現(xiàn),雖然影響納濾膜去除有機(jī)微污染物的因素很多,但孔徑篩分作用是最主要的去除機(jī)理,尤其是對中性溶質(zhì)。篩分效果取決于膜孔徑大小(斯托克斯直徑)和截留分子量(MWCO之間的相互關(guān)系,當(dāng)膜孔徑越小且MWCO越大時(shí),納濾膜的篩分作用會(huì)越強(qiáng)。如湯遵偉等研究了納濾對PPCP截留機(jī)理,發(fā)現(xiàn)納濾膜對分子摩爾體積較大的四環(huán)素和卡馬西平的去除率高于咖啡因。王美蓮等對比了3種不同型號(hào)的納濾膜對磺胺二甲基嘧啶的去除效果,發(fā)現(xiàn)孔徑為0.55nmNF90膜去除率為97.6%,而孔徑為0.71nmNF270膜只有85.7%,可見篩分作用對納濾膜去除新污染物效果有明顯的影響。

1.1.2靜電作用

帶電污染物與膜之間的靜電作用能顯著影響其去除效能。對于帶有相同電荷的溶質(zhì),會(huì)與膜外表之間發(fā)生靜電排斥作用阻礙污染物通過,而帶有相反電荷的溶質(zhì)通過靜電吸引作用更容易進(jìn)入膜孔,且靜電作用的大小受溶液pH影響。Nghiem等發(fā)現(xiàn)疏松型納濾膜和緊密型納濾膜對藥物的去除機(jī)理不同,緊密型納濾膜主要依靠篩分作用,而疏松型納濾膜由篩分作用和靜電作用共同決定。

1.1.3吸附作用

吸附作用可以通過膜與污染物之間的疏水作用力、氫鍵等分子間作用力、配位作用(如:π-π鍵等)來達(dá)到對新污染物的吸附。吸附作用在過濾的初始階段對疏水性新污染物的截留率非常高,甚至接近100%,之后隨著時(shí)間的推移而下降,最終達(dá)到吸附平衡。研究發(fā)現(xiàn),吸附作用與辛醇-水分配系數(shù)的對數(shù)(logKow有關(guān),對于logKow>2.8化合物(氧苯酮、孕酮、三氯生)吸附率通常較高,而其他化合物(logKow<2.8吸附率<25%臨時(shí)運(yùn)行過程中,污染物的吸附,會(huì)導(dǎo)致膜孔堵塞和結(jié)垢層的形成,使通量急劇下降。

湯遵偉等發(fā)現(xiàn),納濾膜對PPCP去除通常是三者協(xié)同作用的結(jié)果,不同類型納濾膜及PPCP去除機(jī)理不完全相同。對于中性PPCPs,主要通過篩分作用去除;重慶實(shí)驗(yàn)室純水設(shè)備對于帶電PPCP分離過程,受膜面電荷與溶質(zhì)荷電狀態(tài)的影響,靜電作用為主要的去除機(jī)理。

1.2納濾膜分離機(jī)理模型

納濾膜分離過程非常復(fù)雜,特別是溶質(zhì)在傳輸過程中受納濾膜內(nèi)部多種因素的影響。因此,為了更好地描述和預(yù)測納濾膜對新污染物的去除效果,研究者總結(jié)了多種納濾膜分離機(jī)理的模型,主要包括溶解-擴(kuò)散模型、細(xì)孔模型、電荷模型、靜電位阻模型等。表1歸納了納濾去除新污染物的機(jī)理模型特點(diǎn)及適用情況。

表1納濾去除新污染物的主要機(jī)理模型

納濾工藝去除水體中新污染物的研究進(jìn)展

2納濾去除新污染物的影響因素

納濾對新污染物的截留效果可通過上述作用機(jī)理和模型進(jìn)行分析,此外還受諸多因素的影響,包括納濾膜本身性質(zhì)(如MWCO外表電荷、粗糙度等)污染物性質(zhì)(如分子尺寸、荷電性、親疏水性等)及兩者之間的相互作用、操作條件以及水質(zhì)特性等。

2.1納濾膜特性

相同條件下,不同納濾膜對污染物去除效果有所不同,這與納濾膜的材質(zhì)、孔徑、親疏水性、粗糙度等密切相關(guān)。其中,膜孔徑是去除新污染物的一個(gè)重要指標(biāo),受篩分機(jī)制的作用,去除率隨著膜孔徑的減小而顯著提高。此外,新污染物和膜表面的帶電狀態(tài)也會(huì)影響去除效果。張思齊等研究發(fā)現(xiàn),靜電作用的影響下,聚酰胺(PA 納濾膜對帶負(fù)電荷的氧氟沙星截留率高于帶正電荷甲氧芐啶。

膜表面的粗糙度和親疏水性會(huì)影響新污染物在膜上的吸附作用。隨著粗糙度增大,新污染物與膜表面的接觸面積增大,吸附效應(yīng)增強(qiáng)。而有些學(xué)者則認(rèn)為較低的粗糙度有助于降低膜污染,延長使用壽命。納濾膜的親疏水性可通過水接觸角來判定,水接觸角越小,標(biāo)明膜外表越親水,膜抗污染性能也越好。根據(jù)疏水相互作用原理,對于大部分疏水性新污染物,通常難以吸附在親水性膜表面,使得新污染物被去除。

綜上,納濾膜的篩分作用、靜電作用和吸附作用都和膜本身的特性有關(guān),即篩分作用取決于納濾膜的膜孔尺寸,靜電作用受膜表面的電荷影響,疏水吸附作用由納濾膜的親疏水性決定。

2.2操作條件

大量研究標(biāo)明,進(jìn)料壓力、溫度、pH等操作條件會(huì)影響納濾膜的通量和截留性能。研究發(fā)現(xiàn),操作壓力對去除率的影響主要包括以下兩個(gè)方面:①隨著操作壓力的增大,納濾膜外表不時(shí)被壓縮,形成密實(shí)的污垢層,導(dǎo)致膜孔徑減小,對新污染物的篩分作用增強(qiáng);②但當(dāng)壓力增大到一定值,根據(jù)溶解擴(kuò)散模型,膜外表會(huì)發(fā)生濃差極化現(xiàn)象,導(dǎo)致截留率降低。例如,曹方圓等發(fā)現(xiàn)隨著操作壓力的增加,NF270膜對內(nèi)分泌干擾素17α-乙炔雌二醇(EE2截留率呈先上升后下降的趨勢。

據(jù)報(bào)道,進(jìn)料溫度會(huì)影響納濾膜的孔徑與水通量。隨著溫度的升高,會(huì)促進(jìn)膜孔內(nèi)分子運(yùn)動(dòng),提高膜的孔隙率和負(fù)電荷密度,導(dǎo)致納濾膜對中性和正電性的PPCP靜電排斥力和篩分作用減弱。如Dang等研究發(fā)現(xiàn)隨著進(jìn)料溫度從20℃提高到40℃,膜的平均孔徑增大,且對中性PPCP如卡馬西平、咖啡因等)去除率比帶負(fù)電荷的PPCP如甲氧芐啶、雙氯芬酸)去除率下降得更快。

此外,溶液的酸堿度會(huì)影響膜外表官能團(tuán)和新污染物的解離情況,影響納濾膜去除率的重要因素。研究發(fā)現(xiàn),膜表面Zeta電位會(huì)隨溶液pH升高而降低,當(dāng)pH小于膜等電點(diǎn)時(shí),納濾膜外表呈正電性,否則帶負(fù)電,因此,改變水體的pH可以改變膜表面的荷電性。如黃丹等研究發(fā)現(xiàn)隨著pH增大,納濾對布洛芬的去除率顯著提高40%這是由于布洛芬在堿性環(huán)境下[pH＞;解離常數(shù)(pKa]解離后帶負(fù)電,與膜面的負(fù)電荷排斥作用增強(qiáng),截留性能提高。對于膜孔徑,高pH還會(huì)導(dǎo)致膜表層收縮和孔徑減小。 重慶實(shí)驗(yàn)室純水設(shè)備

如前所述,操作條件對納濾的去除效能影響較大,且同一操作條件對不同新污染物的影響不同。因此,通過合理調(diào)控納濾的操作參數(shù),提高新污染物去除效果的有效手段。

2.3天然有機(jī)物(NOM與離子強(qiáng)度

除了新污染物基本特性的影響外,水中的NOM和無機(jī)離子也會(huì)影響納濾膜對新污染物的去除。目前大部分研究認(rèn)為NOM存在有助于提高納濾膜對新污染物的截留率。膜過濾初期,NOM與膜面之間存在氫鍵作用,通過吸附在膜外表形成凝膠層,發(fā)生濃差極化現(xiàn)象,致使在布洛芬溶液中加入NOM后去除率增大。另一方面,NOM會(huì)與新污染物結(jié)合形成大分子物質(zhì),而難以通過膜孔徑。Song等的研究還發(fā)現(xiàn),中分子量NOM能夠在納濾膜外表形成維護(hù)層,阻斷小分子量NOM向納濾滲透液的轉(zhuǎn)移,從而降低了滲濾液中的消毒副產(chǎn)物(DBP一些學(xué)者則認(rèn)為NOM存在降低了納濾對藥物的去除率,主要是因?yàn)镹OM搶占了膜表面的吸附位點(diǎn),進(jìn)而降低了納濾膜對藥物的吸附作用。實(shí)際應(yīng)用中,納濾膜容易受水體中有機(jī)物的污染,導(dǎo)致膜通量衰減,并且顯著影響納濾膜的截留率。

諸多研究表明,水中無機(jī)離子的存在會(huì)影響納濾膜對新污染物的截留性能,特別是Ca2+,會(huì)被吸附到膜表面,中和或削弱膜表面的負(fù)電性。此外,NOM與離子之間的相互作用對納濾截留性能的影響比擬復(fù)雜,一方面,會(huì)與腐植酸結(jié)合形成復(fù)合污染,壓縮膜表面的雙電層厚度,使膜孔減小,篩分作用增強(qiáng)。另一方面,離子強(qiáng)度的增大會(huì)降低NOM溶解速率,甚至和NOM架橋發(fā)生絡(luò)合反應(yīng),增大溶質(zhì)分子粒徑,從而被納濾膜截留。綜合來看,無機(jī)離子對納濾膜的孔徑和篩分效應(yīng)具有較為復(fù)雜的影響。Ca2+等無機(jī)離子可以與水中的有機(jī)物結(jié)合形成較大的復(fù)合顆粒,從而增大污染物的尺寸,提高納濾膜的攔截效率和分離性能。與此同時(shí),無機(jī)離子的存在可能會(huì)削弱納濾膜表面的負(fù)電性,進(jìn)而抑制濾膜對新污染物的排斥作用。

雖然目前很多研究和模型探討了NOM和無機(jī)離子強(qiáng)度對納濾膜性能的影響,但其作用機(jī)理尚不明確,作用效果復(fù)雜多樣,未來的研究可通過更多的試驗(yàn)?zāi)M來量化其影響機(jī)理。

3納濾對水中新污染物的去除效果研究

目前諸多研究表明,納濾技術(shù)對新污染物有較好的去除效果。例如,德國吉森市政污水處置廠采用聚醚砜納濾膜,0.7MPa壓力下能完全去除卡馬西平,對雙氯芬酸的去除率也達(dá)到65%;沈智育等采用DL1210型納濾膜對莠去津、樂果、鄰苯二甲酸二丁酯和鄰苯二甲酸二(2-乙基己基)酯的去除率分別達(dá)到77.6%98.02%91.8%和89.8%,去除效果顯著。然而,現(xiàn)有商品納濾膜存在難以同時(shí)實(shí)現(xiàn)高通量和高去除率(trade-off現(xiàn)象)缺點(diǎn)以及濃差極化、膜污染等問題,導(dǎo)致納濾膜對某些新污染物的去除效果并不理想。例如,納濾工藝對局部短鏈物質(zhì)的去除率低于長鏈物質(zhì),其中對短鏈陰離子和中性全氟化合物的去除率＜80%因此,單獨(dú)的納濾技術(shù)在處置新污染物方面有一定的局限性。

針對上述問題,研究者提出通過開發(fā)新型納濾膜資料或采用納濾膜組合工藝,可有效提升納濾對水中新污染物的去除效率。

3.1納濾膜調(diào)控對新污染物的去除效果研究

如前所述,新污染物的去除受疏水相互作用、靜電作用和尺寸排阻的影響,因此,增強(qiáng)膜外表親水性和選擇性,抑制新污染物吸附和通過膜外表起著關(guān)鍵作用。如表2所示,大量研究根據(jù)納濾膜的分離機(jī)理,有針對性地對膜外表進(jìn)行修飾或設(shè)計(jì)納濾膜的結(jié)構(gòu)和孔徑大小,從而提高新污染物的去除率。 重慶純水設(shè)備

表2納濾膜改性方法及性能

納濾工藝去除水體中新污染物的研究進(jìn)展

研究標(biāo)明,使用親水資料對膜進(jìn)行外表改性,改變PA 活性層物理化學(xué)性質(zhì),提高新污染物去除率的有效戰(zhàn)略。其中,PDA TA 金屬有機(jī)骨架(MOF等納米材料,具有豐富的羥基,能提高膜表面的親水性。如Guo等制備了PDA 復(fù)合膜用于去除EDCs,隨著PDA 涂覆時(shí)間增加,膜外表親水性增強(qiáng),進(jìn)而削弱了膜外表與疏水EDC之間的疏水相互作用。

此外,通過在膜外表活性位點(diǎn)上接枝新的官能團(tuán),進(jìn)而達(dá)到調(diào)控納濾膜外表電荷和膜孔徑的目的例如,Kim等通過外表接枝聚合甲基丙烯酸,顯著改善了雙酚A中性)去除率(74%提高至95%此外,聚合納濾膜對布洛芬和水楊酸(帶負(fù)電荷的溶質(zhì))去除率分別從98.1%97.0%提高到99.7%99.1%,標(biāo)明膜外表接枝官能團(tuán)增強(qiáng)了膜的篩分作用和靜電排斥作用。

另外,一些研究表明,通過界面聚合(IP過程調(diào)控、納米復(fù)合等方法,可以對分離層的內(nèi)部孔道結(jié)構(gòu)以及形貌結(jié)構(gòu)進(jìn)行調(diào)節(jié),從而有效提高納濾膜的分離性能。據(jù)報(bào)道,納米顆粒如碳納米管、介孔二氧化硅(SiO2和AgNP等能夠誘導(dǎo)納米通道的形成,改善膜的水流通道和篩分作用。此外,納濾膜中摻入MoS2MXene等高縱橫比的二維親水納米片可以促進(jìn)PA 褶皺層的形成,膜外表形成如結(jié)節(jié)狀、條狀和環(huán)狀的褶皺,增加膜表面的粗糙度和親水性,有利于緩解新污染物在膜表面上的吸附和擴(kuò)散。例如,筆者課題組利用IP法制備了一種新型MXene-PA 納濾膜用于短鏈PFA S去除。MXene存在影響水相和有機(jī)相的擴(kuò)散,控制IP反應(yīng),形成氣泡狀結(jié)節(jié)結(jié)構(gòu),從而導(dǎo)致膜表面結(jié)構(gòu)的變化。MXenePA 層上的官能化調(diào)節(jié)了膜表面的形貌和表面電荷,增強(qiáng)了PFA S去除率和透水性,使得PFHxA 和PFHxS截留率分別達(dá)到96.85%和93.35%,為納濾技術(shù)去除短鏈PFA S提供了新的見解。

上述研究標(biāo)明,對PA 活性層進(jìn)行官能化改性,或者摻入親水納米材料,可以增強(qiáng)膜外表親水性和帶電性,調(diào)控納濾膜的形貌結(jié)構(gòu)和孔徑,進(jìn)而優(yōu)化納濾膜的截留性能和抗污能力。

3.2納濾膜組合工藝對新污染物去除效果研究

單一的納濾技術(shù)存在許多局限性,因此,將納濾技術(shù)與其他技術(shù)聯(lián)用成為了近年來的研究熱點(diǎn)。納濾膜組合工藝是以納濾技術(shù)為核心,結(jié)合氧化、混凝、吸附等技術(shù)處理新污染物的方法。組合工藝可利用各種工藝的優(yōu)點(diǎn),提高對新污染物的去除效率,受到廣大研究者的青睞。表3對比分析了納濾膜組合工藝對不同種類新污染物的去除效果。

表3納濾膜組合工藝對新污染物的去除效果

納濾工藝去除水體中新污染物的研究進(jìn)展

由表3可知,通常在納濾前加預(yù)處理工藝,來強(qiáng)化對新污染物的去除能力,緩解納濾膜污染。按預(yù)處置工藝可分為以下4類。①慣例處置工藝:如混凝預(yù)處理工藝,和納濾協(xié)同使用時(shí),混凝出水中絮凝體會(huì)吸附在膜表面,使納濾膜外表電位下降,形成松散更具滲透性的污垢層,同時(shí)提高了對新污染物的截留效果。②吸附工藝:生物活性炭被認(rèn)為是去除新污染物的最有效吸附資料,可以通過生物降解作用吸附水中的小分子有機(jī)物,從而減小納濾膜污染,而納濾可通過物理截留作用增強(qiáng)活性炭吸附污染物的穩(wěn)定性,提高出水水質(zhì)。③高級(jí)氧化工藝:如臭氧氧化、過硫酸鹽氧化、光催化氧化等,重慶純水設(shè)備通過發(fā)生高活性羥基自由基或硫酸根自由基,能氧化降解大部分新污染物,同時(shí)納濾可有效截留出水中的催化劑,進(jìn)而減少中間副產(chǎn)物的生成。④膜工藝:如MBR-納濾工藝,局部疏水和易生物降解的PPCP能通過MBR生物吸附和降解作用去除,而很難去除雙氯芬酸和卡馬西平,納濾膜作為后置處理,能夠去除MBR中頑固的污染物。超濾-納濾組合工藝對新污染物處置具有很強(qiáng)的處置能力,且出水水質(zhì)穩(wěn)定、耐沖擊負(fù)荷。

因此,針對不同新污染物,選擇合適的預(yù)處理工藝,彌補(bǔ)納濾技術(shù)的缺乏,可有效緩解膜污染,提高納濾對新污染物去除效果。

4結(jié)語與展望

納濾膜獨(dú)特的分離特性使得其在去除新污染物中具有重要的應(yīng)用前景,目前研究人員針對這一領(lǐng)域開展了大量研究工作,并取得了諸多研究成果。未來納濾技術(shù)在新污染物去除領(lǐng)域的應(yīng)用前景將更加廣闊,同時(shí)也需要面臨新的挑戰(zhàn)和工作方向,通過對以往研究的分析總結(jié),今后還需在以下方面進(jìn)一步開展研究。

1保守的納濾技術(shù)雖然簡單易行,但存在低通量、易堵塞等局限。為了更好地去除新污染物,需要開展新型納濾技術(shù)方面的研究。例如,可以研究電化學(xué)納濾技術(shù),利用電場效應(yīng),促進(jìn)污染物質(zhì)在電化學(xué)納濾膜內(nèi)向電極聚集,進(jìn)而提高納濾去除效率。除此之外,還可以將人工智能技術(shù)應(yīng)用于納濾操作控制中,實(shí)現(xiàn)智能化控制和操作優(yōu)化,同時(shí)對水中新污染物進(jìn)行預(yù)警和預(yù)測,從而更加精準(zhǔn)、高效地控制水中新污染物的問題。

2優(yōu)化納濾流程和操作條件。一定水平上,納濾材料的選擇和操作條件的優(yōu)化應(yīng)相匹配,以確保最佳的納濾效果。例如,可以研究不同的操作模式、膜材料、納濾參數(shù)等對納濾效率和穩(wěn)定性的影響,以實(shí)現(xiàn)更高效、更穩(wěn)定的水處理。同時(shí),針對不同新污染物,需要設(shè)計(jì)相應(yīng)的測試方案,以深入探究操作條件的影響,優(yōu)化納濾流程,并對其進(jìn)行理論和實(shí)踐結(jié)合的研究,最終實(shí)現(xiàn)最佳的納濾效果。 重慶純水設(shè)備

3目前,納濾技術(shù)已經(jīng)得到廣泛應(yīng)用,但在實(shí)際應(yīng)用中仍然會(huì)遇到一些難題和挑戰(zhàn),其中包括膜污染、膜的損壞和老化、本錢問題等。未來的研究方向應(yīng)針對這些問題,開發(fā)新型納濾材料、優(yōu)化納濾工藝、探索納濾膜組合工藝等方面,以降低成本、提高膜分離性能,提高其自清潔性、耐污損性、自修復(fù)性等特性,進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)適應(yīng)不同水體和污染物的高效納濾。

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